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能源材料化学协同创新中心邓德会研究员团队发文报道“铠甲催化”助力室温CO高效氧化研究成果
发布时间:2021-10-28

近日,能源材料化学协同创新中心(iChEM)邓德会研究员团队在铠甲催化研究方面取得新进展,该团队创新地将Pt纳米颗粒负载在石墨烯封装的CoNi铠甲催化剂(PtǀCoNi)上,利用CoNi的电子穿透效应对Pt-石墨烯界面处的电子结构的精确调控,在室温下实现了CO的高效氧化。相关研究成果以“Electron penetration triggering interface activity of Pt-graphene for CO oxidation at room temperature”为题,发表于Nature CommunicationsNat. Commun. 2021, 12, 5814)。

室温CO氧化对气体净化具有重要意义。Pt基催化剂被认为是CO氧化的优异催化剂,但由于COPt表面强的竞争吸附,导致O2Pt上的吸附活化较为困难,抑制CO氧化反应。因此,研究者们通常使用具有氧缺陷的过渡金属氧化物(FeO1-xCoO1-xNiO1-x等)负载Pt作为CO氧化催化剂,O2可以在Pt与过渡金属氧化物的界面活化为活性氧并用于CO氧化。然而,这些过渡金属氧化物在氧气中容易被深度氧化,使其难以保持高的催化活性。

本工作中,邓德会团队将铠甲催化的概念成功应用在室温CO催化氧化体系中。研究团队通过合成策略的创新,将Pt纳米颗粒负载在石墨烯封装的CoNi铠甲催化剂(PtǀCoNi)上,利用石墨烯将CoNi纳米颗粒与CO氧化反应中的富氧气氛隔绝,使CoNi合金在反应中保持金属态并防止过度氧化,而CoNi的电子可以穿透石墨烯,进而有效调变了Pt纳米颗粒和石墨烯界面处的电子结构,实现了室温CO高效氧化。该催化剂在室温下可实现近100%CO转化率,其性能远高于Pt/CPt/CoNiOx催化剂的性能。实验和理论计算表明,O2可以在Pt-石墨烯封装CoNi纳米颗粒的界面处吸附活化,而COPt纳米颗粒上吸附,不与O2吸附产生竞争,从而有效促进了氧气的活化和后续的CO氧化。该工作是铠甲催化概念的成功拓展,为室温、高效的新型催化氧化催化剂的设计提供了新思路。

化学化工学院博士后王勇和山西煤炭化学研究所、中科合成油技术有限公司任鹏举博士为该论文的共同第一作者。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院B类先导专项、教育部能源材料化学协同创新中心(2011·iChEM)等支持。

    论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-021-26089-y


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